Dolores Hart rozpoczęła swoją filmową karierę w wieku 19 lat występując u boku Elvisa Presleya w filmie „Loving You”. Potem wystąpiła jeszcze w dziewięciu innych filmach, w tym m.in. „King Creole” w 1958 r., również z Presleyem oraz w młodzieżowej komedii „Where the Boys Are”. W monumentalnej biografii św. Franciszka z Asyżu w reżyserii Michaela Curtiza Hart grała rolę św. Klary, a dwa lata później wstąpiła do klasztoru.

Mimo surowych reguł zakonnych i izolacji od świata matka Dolores jest w dalszym ciągu związana ze światem filmu. Jako jedyna zakonnica uczestniczy w komisji decydującej o wyborze kandydatów, którzy zostaną nominowani do filmowego „Oscara”.